В технологических процессах объектов ядерного топливного цикла образуются водные растворы, которые направляются на упаривание. Взаимодействие азотной кислоты и нитратов металлов с органическими компонентами не раз являлось причиной аварий, что указывает на потенциальную опасность подобных смесей. С целью исключения возможности развития теплового взрыва исследованы смеси «органический компонент–азотная кислота–вода», где в качестве органических компонентов использовали ацетогидроксамовую кислоту, диформилгидразин, карбогидразид, диэтилтриаминпентауксусную кислоту, этилендиаминтетрауксусную кислоту. Рассчитана область составов смесей, которые могут представлять потенциальную взрывоопасность и относиться к классу саморазлагающихся веществ. Оценен объем газообразных продуктов, образующихся при разложении исследованных смесей. Показано, что объем выделившихся в ходе реакции газообразных продуктов не зависит от типа рассмотренного соединения в области значений массовой доли азотной кислоты ≥ 5 %масс. и составляет 190 л/кгр-ра ± 5 %. Рассчитана кратность упаривания азотнокислых растворов, содержащих органический компонент, при достижении которой состав раствора органического соединения, содержащего азотную кислоту, входит в потенциально взрывоопасную область. Установлено, что увеличение концентрации азотной кислоты ≥ 0,5 моль/л не оказывает значительного влияния на кратность упаривания раствора в области содержания органического компонента ≤ 20 г/л, а также для данных растворов наблюдается общая зависимость кратности упаривания от содержания органического компонента. Полученное эмпирическое уравнение позволяет описать наблюдаемую зависимость.
Ключевые слова: взрывоопасность, жидкие радиоактивные отходы, упаривание, азотнокислые растворы, органический компонент.
Язык статьи: русский. Cc. 7–19. DOI: 10.26277/SECNRS.2021.100.2.001.
Potentially explosive mixtures “organic component–nitric acid–water” during evaporation at nuclear fuel cycle facilities
Water solutions are formed during the technological processes of nuclear fuel cycle facilities and sent for evaporation. The interaction of nitric acid and nitrates with organic components had repeatedly caused accidents, which indicated the potential danger of such mixtures. In order to exclude the possibility of a thermal explosion, the mixtures “organic component – nitric acid – water” were studied, where acetohydroxamic acid, diformylhydrazine, carbohydrazide, diethylenetriaminepentaacetic acid, and ethylenediaminetetraacetic acid were used as organic components. The content of each constituent in the mixtures suspected to pose a potential explosion hazard and relate to self-reactive substances was calculated. Volume of gaseous products formed during the decomposition of the studied mixtures was estimated. The volume of gaseous products released during the reaction did not depend on the type of the considered compound in the range of values of the nitric acid mass fraction ≥ 5 % by weight and was counted as 190 l/kgsolution ± 5 %. Volume reduction of the nitric acid solutions containing the organic component was calculated, at which such solutions entered a potentially explosive region. It was found that concentration of nitric acid increase ≥ 0,5 mol/l did not significantly affect the volume reduction of the solution in the range of the organic component content ≤ 20 g/l, and for these solutions there occured the volume reduction as a function of the organic component content. The empirical relationship allowed to describe the observed dependence.
Keywords: explosion hazard, liquid radioactive waste, evaporation, nitric acid solutions, organic component.
Article language: Russian. Pp. 7–19. DOI: 10.26277/SECNRS.2021.100.2.001.